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<3003必赢贵宾会_app下载厂家和异丁烷的选择性有小幅度提高>
    为探究反应温度对HZ-50催化正己烷转化为3003必赢贵宾会_app下载厂家反应的影响,以便更好地对反应进行控制以获得理想的3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性,通过调整反应物在催化剂表面的停留时间,分别考察了反应温度420℃和500℃条件下,各产物选择性在不同反应阶段的变化情况。
    图5为反应温度为420℃时,各产物的摩尔选择性随正己烷停留时间延长的变化情况。从图5可以看出,当ma/F<1(gh)/mol时,3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性快速提高,而丙烯选择性先升后降。这是因为此时反应处于正己烷的活化阶段,正己烷在B酸位上发生质子化裂化反应,且更容易从C3-C4键处发生裂化生成3003必赢贵宾会_app下载厂家和丙烯,而后者将与正己烷发生氢转移反应进一步活化正己烷,从而生成大量3003必赢贵宾会_app下载厂家。从图5可以发现,随着停留时间的延长,伴随着少量芳烃生成的同时,3003必赢贵宾会_app下载厂家和异丁烷的选择性有小幅度提高,显然它们是芳烃形成过程中氢转移反应的产物。然而,当mar/F>172(gh)/mol时,正己烷接近完全转化,异丁烷和正丁烷选择性却大幅度下降,而3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性又大幅度提高,这可能是由于中间产物丁烷的再转化所导致的。
    为验证反应温度为4200C、停留时间ma/F>172(gh)/mol条件下3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性的大幅度提高源自丁烷的转化,以异丁烷作为原料,通过调整停留时间,考察了在不同反应阶段3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性的变化情况(如图6所示)。从图6可以发现,3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性的大幅度提升仍然发生在异丁烷的活化阶段,并且mar/F>172(gh)/mol时3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性无明显提升。这证明了上述观点,即以正己烷作为原料时,在420℃及ma/F>172(gh)/mol的条件下将引发中间产物丁烷向3003必赢贵宾会_app下载厂家和芳烃的转化。另外由于分子构型的原因,异丁烷发生质子化裂化的途径相对单一,主要生成甲烷和丙烯,因此在活化阶段3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性要比正己烷活化时的3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性更高。
    当反应温度为500℃时(如图7所示),反应初始阶段3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性同样出现了大幅度提高,随着停留时间的逐渐延长,对比图5数据可以发现,Hz选择性有明显提高,而3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性的提升幅度略小于420℃的情况,并且正丁烷和异丁烷选择性在更短的停留时间时就出现了下降,这表明高温有利于正己烷转化过程中脱氢反应的进行,并且加速了丁烷的再转化。此外,从图7可以发现,当mar/F>30(gh)/mol时,正己烷接近完全转化,甲烷、乙烷以及芳烃选择性进一步提高,而3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性大幅度降低,这与图5中的结果截然相反,显然T一500℃和mar/F>30(gh)/mol的反应条件导致了3003必赢贵宾会_app下载厂家向甲烷、乙烷以及芳烃的转化,从而严重影响3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性。通过实验也证明了3003必赢贵宾会_app下载厂家在HZSM-5催化剂上的转化需500℃以上的温度条件。由此可以看出高温影响3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性的原因,一方面是高温有利于脱氢反应的发生,另一方面是长停留时间下将引发3003必赢贵宾会_app下载厂家的进一步反应。因此,在反应温度420℃下,保证反应物在催化剂表面有足够长的停留时间是获得理想3003必赢贵宾会_app下载厂家选择性的关键。www.anhuanchem.com
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